近日,东南大学能源与环境学院肖睿教授、骆治成教授团队在国际顶级期刊《nature chemical engineering》上发表了题为“碳碳键断裂的木质素精炼厂”(carbon–carbon bond cleavage for a lignin refinery)的论文,该论文报道了木质素基可再生零碳燃料方面最新的研究成果,被遴选为封面文章。
生物质炼制有望在未来替代传统石化炼制。相较于纤维素,木质素结构更加复杂,由碳氧和碳碳键无序连接而成,因此高效转化为高价值燃料面临重大挑战。当前研究侧重于容易断裂的碳氧键,但由于剩余的碳碳键键能高且惰性强,导致目标环烷烃产物收率较低。
在这项研究中,该团队设计了一个双功能金属-分子筛催化反应体系,实现了碳碳键的预活化和选择性断裂,成功突破了单体收率的极限。以最惰性的5–5′键为模型,研究团队首先使用金属pt选择性加氢苯环来预活化碳碳键,随后通过分子筛中的酸性位点定向断裂,使5–5′键断裂选择性接近100%。这一机制同样适用于木质素中其他常见的碳碳连接键,如β–1′、β–5′和β–β′。团队还将这项成果成功应用到行业技术领先的瑞士bloom和荷兰vertoro公司生产的工业木质素中,实现最高单体收率是当前报道的11倍。技术经济性分析显示,该过程在制备汽油和航油中的环烷烃和芳烃组分上具有竞争力,而全生命周期分析则表明其有潜力制备零碳燃料。
东南大学能源与环境学院骆治成教授、中国科学院福建物质结构研究所刘冲副研究员和埃因霍芬理工大学alexandra radu博士为论文共同第一作者,东南大学能源与环境学院骆治成教授、肖睿教授和埃因霍芬理工大学emiel hensen教授为共同通讯作者。瑞典斯德哥尔摩大学joseph samec教授团队针对这一研究成果发表了评论文章。
该论文得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金和中央高校基本科研业务费的资助。
本文链接:https://www.nature.com/articles/s44286-023-00006-0
来源:能源与环境学院